通过锌空气SSB蓄电池配合Co/N共掺杂碳纳米纤维电催化剂实现自供能过氧化氢电合成

2026-08-07 20:46:34

过氧化氢（H₂O₂）是一种多功能且环保的氧化剂，因其防腐、杀菌和漂白特性，广泛应用于工业流程和日常应用中 [[1]， [2]， [3]]。目前，H的工业生产₂O₂主要依赖蒽醌工艺，该工艺耗能高，产生有害有机副产物，并需要昂贵的钯基催化剂。此外，浓缩氢的运输和储存₂O₂存在重大安全风险 [[4]， [5]， [6]]。
针对这些挑战，电化学合成氢₂O₂已成为绿色且可持续的替代方案[[7]， [8]， [9]]。在多种电化学策略中，两电子的氧还原反应（2e）⁻ORR）提出了一种吉祥的方法，仅使用空气、水和可再生电力作为投入。该方法使 H 成为₂O₂在温和条件下生产且具有高选择性，允许分散式、按需和现场生产，从而最大限度地降低储存和运输风险[10,11]。尽管有这些优势，传统电化学系统仍需持续的外部电源输入，限制了其可扩展性，尤其是在能源基础设施不稳定的地区[12]。锌空气电池（ZAB）被认为是解决这一限制的有吸引力的解决方案[13]。凭借其高理论能量密度、环保性和低成本 [[14]， [15]， [16]]。如果₂O₂发电可与电池放电时的功率输出耦合，这一双功能系统既解决了电力输入挑战，也开启了集成能源-化学转换的新机遇。这样的系统将使 H 在原位₂O₂在环境条件下与发电并行生产，显著提升了电化学氢的实用性和经济可行性₂O₂合成。这一方法将锌-空气电池的应用从简单的储能装置扩展到能够产生有价值化学品的平台。通过整合这些功能，系统不仅提升了经济效益，还促进了更高效的资源利用，完全契合绿色化学和循环经济的理念。
电催化剂开发的最新进展进一步推动了这一领域[17,18]。针对2e，研究了包括碳基[[19]、[20]、[21]]、贵金属基[22]以及非贵金属基电催化剂[23]在内的多种催化剂⁻或者。尽管合金催化剂如Pt-Hg[24]和Pd-Hg [25]表现出卓越的H₂O₂选择性和低超潜能、高成本和稀缺性阻碍了其实际部署[26]。相比之下，过渡金属和氮配位碳（M-N-C）材料，尤其是Co-N-C，因其成本效益高和高催化活性而受到广泛关注[27]。然而，传统的高温热解合成路径常导致孔隙塌陷和表面积减少，阻碍了质量运输和活性位点的可及性[28]。
为克服这些限制，采用一维（1D）多孔催化剂支持剂，如碳纳米纤维（CNF），以增强催化剂结构和性能[29]。CNF提供一个连续的导电网络，具有丰富的孔隙通道，这有助于电子传递并促进氧气和电解质的扩散[[30]， [31]， [32]]。嵌入Co-N_x在此类一维多孔结构中的活性位点有望提升2e的催化活性、选择性和耐久性⁻或者。电纺是一种高度多功能且可扩展的超细纳米纤维生产技术。该方法使得制造多种纳米纤维材料成为可能，包括有机、无机和金属成分[33]。与其他纳米纤维制造方法相比——如溶胶-凝胶模板化、气液-固相生长、热液合成和离心旋转——电旋丝因其独特的优势而脱颖而出。它采用简便的设备，保持低运营成本，允许工艺的精确调控，支持连续生产，并实现对纤维形态的精确纳米尺度控制。这些特征共同确立了电旋是目前纳米纤维生产中最有效且最直接的方法之一[34]。
本研究介绍了一种新型掺杂铄/氮多孔碳纳米纤维催化剂（CoNC@CNF-900/OPT），通过沸石吡啶醇酯框架-8（ZIF-8）和聚丙烯腈（PAN）前体电旋合成。这种定制的一维不仅保持了高表面积和孔隙度，还确保了电子/质量的高效传递和活性Co-N暴露_x网站。优化后的催化剂在高氢值下表现出优异的ORR性能₂O₂半细胞检测中的选择性，并能提供显著的H₂O₂产量为1791 mmol g_猫⁻¹h⁻¹在氢型电解槽中。更重要的是，当催化剂集成到ZAB系统中时，可以实现现场发电和H的同步生成₂O₂该合成展示了具有前景的多功能能源化学平台。