IEMAP——意大利能源材料加速平台——及其在SSB蓄电池正极材料中的应用

2026-10-28 14:13:32

能源材料的发现日益将高通量计算与机器学习相结合，但给定研究背后的数据和模型很少能保持一种状态，让其他人或原作者在数月后能够重新运行或扩展该工作。IEMAP（意大利能源材料加速平台）是在意大利任务创新计划框架下建立的，旨在支持能源材料异构实验和计算数据的管理、分析与重用，并以电化学储能作为其主要应用场景。数据以项目形式组织，每个项目由存储在MongoDB中的结构化元数据描述，并通过内容哈希链接到Ceph对象存储中的原始文件。该平台提供通过Web界面的交互式访问，以及通过开源Python客户端（iemap-mi）的程序化访问，允许研究人员将数据摄取、查询和推理脚本化。训练好的图神经网络（geoCGNN）作为端点提供服务，返回候选晶体的形成能和氧化还原电位，因此模型直接在存储其输入数据的同一存储库上运行。我们报告了该平台组件级的FAIR（可发现、可访问、可互操作、可重用）评估，发布了支撑其互操作性的领域本体，并概述了实现原生语义查询和知识图谱集成的路线图。作为演示，我们重现了一项关于Ni/Ti掺杂P2-NaMnO的研究₂作为一种单一且公开可用的IEMAP工作流，该研究筛选了庞大的成分空间，识别出具有前景的化学体系，并存储所有中间和最终结果以供重复使用。其贡献在于构建了将一次性计算与机器学习研究转化为能源材料研究可重复利用资源的平台。

关键词：
材料加速平台; 研究数据基础设施; FAIR数据; 开放数据; 钠离子电池; 正极材料; 机器学习; 图神经网络; IEMAP

向可持续能源系统的转型关键取决于开发经济、高效且耐用的电化学储能技术，以缓冲间歇性可再生能源渗透率不断提高带来的影响[1,2,3]. 锂离子电池（LIBs）虽然技术成熟，但面临原材料供应、成本和可持续性方面的限制，这促使人们研究基于更丰富元素的替代化学体系，例如钠离子电池（SIBs），包括广泛的层状氧化物和复合正极 [2,3,4,5,6,7,8]。与此同时，生命周期和可持续性评估对活性与非活性材料的选择提出了额外约束，进一步扩大了下一代电池本就广阔的设计空间 [9].
发现和优化新型电极与电解质材料本质上是一个高维问题，它以非平凡的方式将原子尺度结构、化学性质、加工条件和运行环境耦合在一起[5,10,11在过去十年中，实验研究和电子结构模拟都产生了快速增长的海量异构数据；例如，据估计，大型成熟数据库目前包含数万项高质量测量数据，仅电池和太阳能电池领域的文献就超过一百万篇 [12然而，缺乏标准化的数据模型、可互操作的存储库以及将模拟、实验和机器学习模型连接起来的稳健工作流程，仍然限制了系统性利用这些信息进行材料设计。
。为应对这些挑战，材料加速平台（MAPs）的概念应运而生，成为整合高通量实验、自动化计算、数据基础设施和人工智能（AI）以加速材料发现与优化的统一范式[13]。诸如美国的材料基因组计划等国际倡议[14], 加拿大的先进材料研究设施 [15], 欧洲的BIG-MAP [16] 及相关工作已证明，通过结合高性能计算（HPC）、机器人技术和数据驱动模型，材料加速平台（MAPs）具有减少迭代周期的潜力。最近，COST Action EU-MACE项目已启动，旨在为能源材料构建协调的欧洲MAPs生态系统，强调共享数据标准、基础设施和最佳实践 [17].
使这些平台有效且可持续的关键要求是，对计算和实验数据（包括来源、工作流和模型产物）采用FAIR（可发现、可访问、可互操作、可重用）数据原则[18]。诸如为材料数据库提供互操作访问的OPTIMADE API开发、NOMAD实验室和Materials Cloud平台等努力，提供了必不可少的构建模块，同时新兴的领域本体将材料、工艺、参数、属性和来源以机器可读的形式形式化[19,20,21]. 电化学储能面临着特定的挑战：相关数据集跨越多个长度和时间尺度，从晶体结构和缺陷化学到循环协议和器件级性能指标，并且必须通过忠实于FAIR原则的一致元数据进行关联 [9].
在此国际背景下，意大利能源材料加速平台（IEMAP）作为国家级数字研究基础设施被开发出来，旨在支持光伏、电解槽以及关键的电化学储能系统材料的加速发现与优化[12,22]. IEMAP 结合了基于 Web 的前端、RESTful API 层、用于结构化元数据的 NoSQL 数据库以及用于原始数据的对象存储，全部部署在 ENEAGRID/CRESCO 高性能计算基础设施上，并设计用于与外部计算和实验工作流对接。（ENEAGRID/CRESCO 是一个集成的计算基础设施，为高性能和/或高吞吐量计算提供生产级、面向服务的系统。该平台分布在六个ENEA中心（其中四个配备了高性能计算设施），为所有用户提供统一的用户环境和同质的访问方式，无论其地理位置如何。计算资源由基于不同架构（x86_64和PowerPC）、不同计算能力和不同站点（Portici、Frascati、Casaccia和Brindisi）的CRESCO集群提供。主集群为CRESCO8（9 PFlops），在2025年6月的Top500榜单中排名第228位。其他集群包括：XCRESCO（1.9 PFlops）、CRESCO6（1.4 PFlops）、CRESCO7（0.5 PFlops）、CRESCO4F（20 Tflops）和CRESCO4C（10 Tflops CPU）。该平台实现了一个通用的元数据模型，涵盖了实验和计算领域的材料、过程、参数、属性和来源实体，并通过专门的本体进行形式化，并与受社区现有工作启发的FAIR原则保持一致[18].
除了数据管理，IEMAP还提供人工智能和机器学习服务，包括几何图神经网络（geoCGNN）模型[23] 用于直接从晶体学信息文件（CIFs）预测形成能和氧化还原电位，该模型已在来自知名材料数据库的大型数据集上完成训练和验证，并作为微服务部署。通过开源Python模块（iemap-mi）的编程访问，研究人员能够自动摄取从头计算和实验室数据，编排高通量研究，并将IEMAP集成到现有的模拟和分析流程中。这些组件共同使IEMAP成为一个面向能源材料的领域特定、符合FAIR原则的材料分析平台（MAP），与Materials Project、NOMAD和Materials Cloud等国际基础设施协同工作[14,20,21].
IEMAP与现有基础设施的区别在于其范围和集成模式，而非规模。通用型数据库如Materials Project [14]、NOMAD [20]和Materials Cloud [21]汇编了具有全球覆盖范围的大型计算数据集；BIG-MAP [16]和EU-MACE COST动作 [17] 协调欧洲关于自主发现工作流的研究。据我们所知，IEMAP 是首个国家级平台，它结合了 (i) 一个涵盖实验和计算记录的单一元数据模型，该模型已在已发表的 OWL（网络本体语言）本体中形式化 [22]; (ii) 将所服务的机器学习模型（geoCGNN）与其训练数据、输入和预测结果的存储库进行同地部署，以便将推理结果作为具有来源追踪的顶级项目写回；以及 (iii) 通过版本化的REST API和PyPI分发的客户端（iemap-mi）提供开放、无需身份验证的程序化读取访问。因此，它的作用是互补的：作为一个面向FAIR原则的国家级骨干平台，用于可重用的能源材料工作流，旨在与上述国际存储库互操作，而非取代它们。
电化学储能一直是IEMAP概念设计和首批科学应用场景的主要驱动力，特别关注钠离子电池的阴极材料[6]。在以往的研究中，基于从头算数据训练的机器学习模型已被应用于掺杂的P2-NaMnO₂-基阴极材料，以筛选大规模的成分和阳离子分布组合空间，识别出具有前景的Na–Mn–Ni–Ti化学体系，这些体系随后通过密度泛函理论计算得到了验证[5,6,11]。将这些预测模型连同底层的计算和实验数据一起嵌入到符合FAIR原则的平台（如IEMAP）中，能够实现结果的系统性重用、扩展和交叉比较，并为更复杂的工作流铺平道路，在这些工作流中，人工智能将同时指导模拟任务和实验室工作。
在这项工作中，我们不仅将IEMAP视为材料数据库或软件平台，更将其定位为面向FAIR原则的材料加速平台，旨在使能源材料工作流程具备可复现性、可扩展性和可重用性。该基础设施将结构化元数据、持久化原始数据存储、程序化访问、本体表示和AI推理服务整合到一个统一的运行架构中。我们通过钠离子电池案例研究展示了这一方法，其中DFT数据和用于预测形成能与氧化还原电位的geoCGNN模型被嵌入到工作流程中，利用IEMAP框架筛选P2-NaMnO₂-衍生正极材料。通过这种方式，一次性的高通量计算与机器学习研究被转化为一个平台托管资源，可供查询、复现、扩展，并与未来的候选材料进行基准测试。

2. IEMAP数字平台

2.1. 概述与访问模式

IEMAP是一个模块化、面向微服务的数字平台，它耦合了Web用户界面、RESTful应用层以及部署在ENEA的ENEAGRID/CRESCO基础设施上的数据服务[22] (图1).

图1。IEMAP的分层架构。Web和程序化客户端通过NGINX反向代理访问FastAPI REST层；该API提供geoCGNN推理服务，并将项目元数据持久化存储在MongoDB中，原始文件存储在Ceph对象存储（Brindisi）中，两者通过内容哈希关联。能源材料沉积服务处理来自仪器工作站的实验测量流，这些数据以时间序列形式存储，并通过相同的REST层进行消费（第2.3节).
该平台旨在摄取、整理并公开能源材料的异构实验与计算数据，同时提供可无缝集成至现有电池材料工作流的AI服务与程序化接口。数据围绕“项目”这一概念进行组织：即一套完整的元数据，描述了材料及其制备或测量过程、该过程的参数、所得性能，以及记录的执行者与来源。读取项目元数据和文件无需账户；创建项目和上传数据则需要经过身份验证的账户，并授予项目合作伙伴，遵循尽可能开放、必要时封闭的原则。该平台支持意大利创新任务计划的三个创始研究领域（电池、电解槽和光伏材料），并由其四个合作伙伴机构（ENEA、CNR、RSE和IIT）共同运营；截至2026年5月，该平台共存有782个项目记录，当前可公开访问的记录数量见https://iemap.enea.it.

2.2. Web和API层

在表示层，IEMAP是一个基于Vue.js 3开发的单页应用（SPA），通过Vue Router实现客户端路由，并使用专门的状态管理和数据可视化库，从而实现对搜索、上传和检查功能的响应式访问。该SPA仅通过基于JSON的REST调用与后端通信，这使得用户界面与应用逻辑分离，并允许其他客户端（如命令行工具和Jupyter笔记本）使用相同的端点。应用层使用Python 3.10.12和FastAPI 0.110编写。0，它结合了异步请求处理、自动OpenAPI（Swagger）文档生成以及Pydantic数据验证，从而产生类型化且自带文档的接口。身份验证和授权使用通过FastAPIUsers管理的JSON Web代币（JWTs），并在Web客户端中使用HttpOnly Cookie；访问策略将公共只读端点与仅限合作伙伴的已认证可写操作区分开来。这些端点涵盖了项目与文件管理、AI模型调用、统计与健康监测，并通过一个由Web前端和Python客户端共享的版本化API命名空间对外开放。

2.3. 数据层

持久化由部署在ENEAGRID/CRESCO Portici数据中心的本地MongoDB Enterprise 6.0.18处理，该系统将项目元数据存储为JSON文档，并在需要时将实验测量数据作为时间序列存储在适合高频传感器数据的专用集合中。原始产物（实验文件、模拟输出和晶体学信息文件CIF）保存在分布式Ceph 17.29 (Quincy)对象存储中，并由MongoDB通过加密哈希和描述性字段进行引用，这既保证了数据的完整性，又使文档存储保持轻量且查询快速。在模式层面，元数据模型编码了平台本体的核心实体（项目、材料、过程、参数、属性、代理和来源），如图所示图2，为实验和计算研究中符合FAIR原则的描述与发现提供了坚实的支撑。

图2。IEMAP项目数据模型。每个项目（由iemapid标识）描述了一种材料及其生产或测量过程，以及相关的参数和最终属性；代理和来源记录文档化了其来源，而对象存储中的原始文件通过内容哈希与该项目关联。
实验测量流遵循一条单独的路径，在图中显示为能量材料沉积服务。图1运行在仪器工作站上的采集脚本在生成测量数据时，会将其流式传输到专门的时间序列集合中，而容器化的分析应用程序则通过带版本的REST API而非直接访问数据库来消费这些数据，从而使实验监控能够复用与其他客户端相同的经过身份验证且文档齐全的接口；该流水线目前用于钙钛矿电池沉积，且处于原型阶段。因此，存储层被刻意设计为两层结构：项目元数据存储在普通文档集合中，因为它们具有丰富的嵌套结构，需要版本控制和部分更新；而测量数据流则存储在原生的MongoDB时间序列集合中，因为它们以追加为主、按时间索引，且记录数量庞大得多。这两种数据结构不可互换，因此实验系列数据并未在项目数据模型中表达图2摄取电化学循环系列数据（如每循环容量和阻抗谱）是这一路径的直接延伸，因为数据采集端是领域无关的；将它们与原子级预测联系起来需要建立两个层级之间的跨链桥，其自然机制是时间序列集合的元数据字段，在此记录对应项目的iemapid，以及在存在结构的情况下，其CIF文件的内容哈希。该跨链桥尚未建立，并已列入路线图中第5节.

2.4. 部署与运行

服务使用 Docker 28.1.1 进行容器化，并在 NGINX 1.18.0 反向代理后的专用虚拟机上运行。该代理负责终止 HTTPS 连接、管理 TLS 证书并将流量路由到各个微服务。这使得主要组件能够独立部署和扩展：核心 REST API、暴露 geoCGNN 模型的 AI 微服务、针对能源材料沉积数据的领域特定服务，以及 Python 客户端背后的服务层。ENEAGRID/CRESCO 基础设施上的备份、防火墙和入侵检测与应用级控制相辅相成，使平台能够托管敏感但根据机构政策可共享的研究数据。该架构已为分布式或云原生环境中的 Docker 和 Kubernetes 编排做好准备，但目前尚未部署。

2.5. 程序化客户端：iemap-mi

对于高级用户，该平台提供了一个开源的Python包iemap-mi，该包在Python包索引上发布，它将REST API封装在一个带有Pydantic验证模型的异步客户端中。该库提供了高级操作，可直接从脚本和笔记本中构建和验证元数据负载、上传和下载关联文件、对大型项目集合进行分页处理，以及调用集成的AI模型（包括geoCGNN）。由于同一个客户端既负责填充数据又负责读取数据，它支持将从头计算、数据驱动筛选和阴极材料的大规模参数化研究耦合在一个符合FAIR原则的基础设施中，并且任何拥有该包和平台访问权限的人都可以重新运行基于iemap-mi编写的研究。

2.6. 机器学习服务：geoCGNN

IEMAP将训练好的图神经网络geoCGNN作为推理端点开放。该模型遵循[23]中的几何信息增强晶体图网络，并由ENEAGRID/CRESCO计算设施使用来自Materials Project的数据进行了进一步训练和验证[14]（包含约15万条形成能数据和约4000条氧化还原电位数据，不含稀有元素）。给定描述候选材料放电状态的晶体学信息文件（CIF），该端点会返回其预测的形成能和氧化还原电位，可通过REST API和iemap-mi访问。推理服务运行在Python 3.10环境，使用FASTAPI 0.115.5和PyTorch 2.5.1（CPU版本），并采用pymatgen 2024.11.13进行结构解析；客户端iemap-mi版本为0.2.6。所提供的模型实现了[6]，该模型仅根据放电结构推断氧化还原电位；它与用于验证的变体相同，4.4节，因此该处报告的预测结果即为平台返回的结果。该平台提供两个检查点，每个属性一个：形成能和氧化还原电位。两者均遵循[23]的架构，包含五个卷积区块，8 Å的截断距离，每个节点最多十二个邻居，且计数为1，911,456和1,002,144个可训练参数；超参数列于补充表S3中。截至1.1版本，推理响应内联携带此来源信息，因此通过REST API和iemap-mi提供的每个预测都能识别出生成它的模型。由于推理运行在与存储输入结构及其来源信息的相同存储库中，预测结果可以作为项目写回；这种所提供模型与其消耗的数据共存，是该平台的主要集成点，也是第4节演示的基础.

3. 数据FAIR性

3.1. 原生FAIR设计

IEMAP的设计遵循FAIR原则（可发现、可访问、可互操作、可重用）[18]，旨在使能源材料的实验和计算数据集在不同研究小组和应用领域中可被发现和重用。对于电化学储能而言，这一点至关重要，因为相关信息涵盖了从原子结构和模拟输入到循环协议、传感器时间序列以及器件级性能的各个方面，只有通过一致的、机器可读的元数据将这些信息关联起来，比较和数据驱动建模才能发挥意义。

3.2. 可发现性

每个项目都被分配一个持久的内部标识符（iemapid），结构化的元数据模式公开了可搜索的字段，包括材料成分、工艺类型、参数和属性。这些元数据可以通过Web前端和REST API进行查询，并通过自动生成的OpenAPI（Swagger）描述文档进行记录，支持程序化发现。相同的核心概念（项目、过程、材料、参数、属性、代理和来源）与源自MongoDB模式的OWL本体保持一致，这提供了一个材料科学领域其他倡议可以参考的正式语义层。

3.3. 可访问性

访问使用HTTPS端点，写操作采用基于JWT的身份验证，而只读的项目搜索和检查则采用开放、无需身份验证的访问方式。元数据以JSON格式提供，表格或时间序列数据采用标准格式，因此客户端可以使用通用的科学库检索和处理记录，并由用户和开发者文档以及Swagger生成的API参考文档提供支持。ENEAGRID/CRESCO采用的机构备份和安全策略有助于存储数据的长期可用性。

3.4. 可互操作性

通过将内部数据模型映射到领域本体来实现互操作性，该本体以OWL、Turtle和JSON-LD格式导出，并发布在Zenodo上[22]。MongoDB原生不支持RDF或SPARQL，因此本体中捕获的语义目前充当外部描述符；尽管如此，它们为未来与知识图谱后端以及外部基础设施（如符合OPTIMADE标准的数据库和平台，如Materials Project、NOMAD和Materials Cloud）的集成做好了准备[14,19,20,21]的单晶直接预测。对于电化学系统，该架构将参数（如温度、电流密度和截止电压）与属性（如形成能、容量和库仑效率）分离，在原子级模拟与电池级性能之间搭建了结构化的跨链桥。

3.5. 可重用性

可重用性建立在MongoDB中项目文档的版本控制、限制级许可（包括iemap-mi客户端的开源许可）以及记录在案的来源信息之上。每条记录都存储了提交机构、联系地址、创建和更新时间戳，以及元数据与原始文件之间的哈希链接，从而支持可追溯性和可重复性。由于geoCGNN等训练模型通过定义好的输入和输出进行服务，用户可以在新研究中重用数据和模型，例如将相同的预测工作流应用于新型钠离子正极候选材料，或将机器学习预测结果与新的从头计算进行比较。

3.6. FAIR性评估

FAIR度的评估采用半定量方案，根据详细标准对每个组件（MongoDB元数据存储、REST API和Web界面）进行评分（表1）。四项原则中的每一项都被分解为三项标准，按0-2分制评分（表S1），因此一项原则最多得6分，一个组件最多得24分。三个组件中每个标准的得分报告在表 S2在实践中，这是一种结构化的内部审计，秉承RDA FAIR数据成熟度模型[24]的精神，通过检查进行；相比于F-UJI等自动化评估工具，这种方式更受青睐[25]，这些资源在外部可解析，无法访问数据库模式等内部组件。作为一个实际案例，MongoDB 存储在“可发现性”方面得分为 6 分中的 5 分：2 分归功于为每个项目原生实现的持久内部标识符（iemapid）；2 分归功于存储在文档模型中的元数据，其主要功能是索引和复杂查询；1 分归功于发现文档，因为 Swagger 是 REST API 的原生功能而非存储本身的功能，因此存储仅间接受益于此。此处未报告对公共 API 的自动化交叉检查：F-UJI 评估的是由全局可解析持久标识符定位的单个数据对象，而 IEMAP 项目记录目前携带的是内部标识符，且评估单位在表1是一个平台组件，而非数据对象。铸造外部可解析标识符（这是实现有意义的自动化评估的前提条件）已列入路线图中。第5节.
表1。对IEMAP进行组件级FAIR评估。每个FAIR原则（可发现、可访问、可互操作、可重用）根据三项标准在0-2分范围内评分，每个原则最多6分，每个组件最多24分；最后一列以最高分百分比的形式报告整体FAIR度。

在三个组件中，可发现性和可访问性得分最高。REST API最符合FAIR原则（87.5%）：作为一种机器对机器的接口，它返回带有来源元数据的JSON，支持互操作性和程序化重用。Web界面得分最低（66.7%），这对于专为人类交互构建的层级来说符合预期。互操作性是最薄弱的环节（6分中仅得3到4分），该得分反映了语义策略的现状而非缺失：本体已被形式化并发布，但尚未接入数据库的验证或查询，且平台未提供原生的RDF或SPARQL端点。弥补这一差距——即通过将本体整合到验证和查询中，并添加RDF/SPARQL访问以及指向单位和属性外部词汇表的链接——是该平台FAIR路线图上的主要物品（参见第5节).

4. 案例研究：电池正极材料

4.1. 阴极材料设计问题

我们在电化学储能应用中使用了IEMAP，以展示该平台的能力。我们专注于为钠离子电池（SIBs）设计增强型层状氧化物正极，钠离子电池被认为是锂离子电池的有前途的替代品，因为钠储量丰富且成本低廉，并且可以重复利用大部分现有的锂离子电池（LIBs）制造基础设施[4,7,8,9]。P2型NaMnO₂并且其衍生物因其在适当设计下结合了相对较高的工作电压、极具竞争力的容量和良好的循环稳定性，而引起了相当大的关注[26]. 提升层状氧化物作为正极材料性能的一种策略是利用高通量DFT计算，通过将基体晶体中的部分过渡金属（如Mn）替换为Ni和Fe等氧化还原活性阳离子，以及Ti和Li等氧化还原惰性稳定剂，来优化氧化还原电压和扩散势垒，从而设计晶体结构。然而，过渡金属层中可能存在的成分组合、掺杂物种类和阳离子分布数量呈组合爆炸式增长，这使得即使在大型高性能计算（HPC）设施上，对设计空间进行纯量子力学探索的成本也高得令人望而却步[5]。然而，在IEMAP中实现的geoCGNN机器学习模型的使用，帮助对超过500,000种NaMnO衍生物进行了系统且快速的筛选₂，在网络权重上传后，在NVIDIA V100 GPU上仅需约10⁻³秒即可预测单个形成能和氧化还原电位[6]。NaMnO₂的结构如图所示图3，其衍生物通过将Mn原子替换为Ni和Ti原子获得，从而得到通用体系：NaMn_xNi_yTi_z此外，IEMAP通过geoCGNN推理服务与MongoDB数据库之间的交互，将部分Mn-Ni-Ti成分的形成能和平均电压的DFT计算结果存储其中，从而实现了对机器学习预测的DFT修正，这有助于根据稳定性和电压筛选和选择我们通用系统中Mn、Ni和Ti的最佳含量。更多晶体学信息和机器学习性能的定量细节见[₂. Furthermore, IEMAP, through the interplay between the geoCGNN inference service and the MongoDB database, where the results of DFT calculations of formation energy and average voltage for some Mn-Ni-Ti compositions were stored, enabled DFT corrections on the ML predictions that facilitated the screening and selection of the best amounts of Mn, Ni, and Ti in our general system with respect to stability and voltage. Further crystallographic information and the quantitative details on the ML performances are provided in [6].

图3。 () P2层状氧化物NaMnO的原子模型超胞的（₂）侧视图和（）顶视图。蓝色、紫色和红色分别代表Mn、Na和O原子。) side and (c) top views. In blue, purple, and red are the Mn, Na, and O atoms, respectively.

4.2. 参考DFT数据集与IEMAP摄取

在此背景下，建立了一套工作流程，利用密度泛函理论（DFT）计算形成能和氧化还原电位_f针对一组精选的Na–Mn–Ni–Ti成分及阳离子排列，这些成分和排列源自P2-NaMnO基晶体 [_redox图3₂前者提供了与材料结构稳定性及循环寿命相关的指标；后者则与使材料在充放电状态间转换的嵌入反应相关，并与能量密度相关。生成的数据库通过iemap-mi Python客户端导入IEMAP，该客户端确保每种配置都由一致的元数据描述，包括材料化学式、结构原型、计算方法、收敛参数和目标属性，以及完整的溯源信息[6] (]。这些精选数据既可作为后续分析的参考语料库，也可作为平台中机器学习模型的训练和验证输入。). The former gives indications related to the structural stability of the composition and then to the cycle life; the latter is associated with the intercalation reaction that brings a discharged material to the charged one or vice versa, and it is related to energy density. The resulting dataset is ingested into IEMAP through the iemap-mi Python client, which ensures that each configuration is described by consistent metadata specifying material formula, structural prototype, computational method, convergence parameters and target properties, together with full provenance information [27]. These curated data serve both as a reference corpus for subsequent analyses and as training and validation input for machine-learning models deployed in the platform.

4.3. geoCGNN 推理工作流

为了加速对显式计算结构之外的探索，IEMAP框架中提供了一个几何图神经网络（geoCGNN）机器学习模型，作为专门的微服务，用于直接从描述候选正极材料放电状态的晶体学信息文件（CIFs）中预测形成能和氧化还原电位[6]。晶体的CIF文件包含原子位置和晶胞参数的信息。该机器学习模型基于Materials Project提供的庞大晶体材料数据集进行训练[14], 可以通过iemap-mi调用，提交在高通量工作流中生成的CIF文件，这些文件能够枚举给定取代基的可能组成，从而提供关键热力学和电化学描述符的近乎瞬时的估算。通过这种方式，昂贵的DFT计算被保留给策略性选择的候选子集，而AI模型则引导搜索指向最有可能表现出良好稳定性和电压特性的组成空间区域。

4.4. 基于DFT和多性向目标筛选的验证

为了评估机器学习方法，选择了一组具有不同锰、钛和镍原子组合的代表性构型。在图4中，图4_f (a) 和的预测值图4b) 与DFT方法计算并托管在IEMAP数据集中的相应值进行比较。比较结果表明预测值与DFT计算值之间存在令人满意的吻合度，特别是在形成能方面，我们得到的MAE = 0.041 eV，RMSE = 0.062 eV，而对于_redox (我们得到的MAE = 0.465 V，RMSE = 0.617 V。在这两种情况下，我们都观察到数据点沿x = y参考线（由红色虚线表示）对齐。相比于_redox，其准确度更高这是由于两个数据集的规模不同。MP数据库包含超过15万个形成能数值，但氧化还原电位的数值则少两个数量级（不足4500个）。在更大的数据集上进行训练，对于监督式机器学习方法能产生更准确的预测，这一点从前者所考察的物理量比后者具有更小的误差条中得到了证实。误差条是通过采用k折交叉验证技术获得的，其中k=15，如参考文献[所示。]，在训练期间。这为网络提供了15组权重，因此对于给定的量可以得到15个可能的预测值。通过这种方式，用户可以估计平均值和_f，并将其与DFT计算结果进行比较，例如通过参考文献[]中描述的修订预测器定义，以检查geoCGNN是否返回准确的预测值并进行适当的修正，这对于V特别有益_redox is due to the different sizes of the two datasets. The MP database contains more than 150 thousand values for formation energy but two orders of magnitude fewer values for the redox potential (less than 4500 values). Training on a larger dataset yields more accurate predictions for supervised ML methods, as confirmed by the smaller error bars for the former physical quantity inspected compared to the latter. The error bars are obtained by adopting the k-fold cross validation technique with k = 15 as indicated in ref. [6], during training. This provides 15 sets of weights for the networks and hence 15 possible predictions for a given quantity. In this way, the user can estimate mean value for E_f and V_redox which can be compared with the DFT calculations, through for instance the definition of a revised predictor as described in ref. [6], to check whether geoCGNN returns accurate predictions and to perform the proper correction, which is particularly beneficial for V_redox.

图4。形成能），绿色符号）和氧化还原电位_f ((），蓝色符号）预测值与DFT计算值，针对具有不同Mn、Ti和Ni原子组合的选定构型结构。图表改编自参考文献[), green symbols) and redox potential V_redox ((b), blue symbols) predictions values vs. DFT calculated values for structures of selected configurations with different combinations of Mn, Ti and Ni atoms. Figures are adapted from ref. [6].
在通过DFT计算验证了机器学习模型后，我们将其应用扩展到Mn-Ni-Ti组合的整个成分空间，预测每种成分的p形成能值E_f和氧化还原电位V_redox。由于此类材料的理想候选者应结合上述两种特性，即循环性（低Ef）和能量密度（高V_redox），一个多目标函数MO被定义为整合这两个物理量。
MO (p) = −E_f/e + V_redox
(1)
其中e是电子电荷，用于修正单位。多性向目标函数在探索的Mn–Ni–Ti成分空间内被用作相对筛选评分，而非通用的热力学描述符。在图5中，它以三元图的形式呈现，归一化的多性向目标函数MO，即MO → (MO− min_p (MO))/(max_p (MO) − 最小值_p (MO)), 以使其处于 [0, 1] 的范围内，其中最小值和最大值是MO基于其预测值计算得出的。更接近 1 的值表示更理想的材料成分，因为它们对应于低（更负的）E_f和高V_redox.

图5。从机器学习预测中获得的用于多性向MO函数（公式(1)）的三元图，该函数在[0, 1]范围内进行了归一化。所有可能的Mn–Ni–Ti成分被考虑。 are considered.
对IEMAP托管数据集的分析表明，基于精选特征训练的机器学习模型显示，在过渡金属层中Ni和Ti比例相当且不含Mn的成分往往表现出更优的预测性能，这一趋势随后通过针对性的从头计算得到了证实[6]。所有中间和最终结果，包括输入结构、计算属性、元数据和模型预测，均存储并版本化于IEMAP中，从而能够将未来的钠离子正极候选材料与此参考基准进行可重复的基准测试[22].

4.5. 工作流的可重用性与扩展性

本研究相对于以往关于钠离子正极材料的机器学习/密度泛函理论研究的创新之处，主要不在于提出新的正极化学体系，也不在于重新定义基础的形成能和氧化还原电位描述符。这些方面已在早期关于P2-NaMnO的研究中得到引入和验证。₂-衍生系统。在这里，原创性的贡献在于，利用IEMAP基础设施的同类型计算与机器学习工作流，可以作为其他新型材料加速平台工作流的模板。输入的晶体结构、DFT参考数据、模型预测、元数据、溯源信息和筛选指标不再被视为单一研究的孤立输出，而是作为结构化、可查询且可扩展的数字对象，通过IEMAP数据模型、存储层、API、Python客户端和AI推理服务连接起来。这使得正极筛选工作流能够被复现、与新计算进行基准测试、扩展到新成分，并作为未来电池材料发现的参考资源被重复使用。
除了这种特定的化学体系，通过调整元数据描述符并在适当的训练集上重新训练或微调AI模型，基于IEMAP的工作流程也可以推广到其他阴极材料家族，包括多阴离子化合物和普鲁士蓝类似物。面向FAIR原则的数据管理、通过iemap-mi的程序化访问以及集成的AI推理服务相结合，使IEMAP成为迭代且日益自动化的电池材料设计工作流程的实用骨干，能够以系统化和可扩展的方式生成、评估、优化和比较新阴极配方的假设。

5. 结论

IEMAP被构想并实现为一个特定领域的材料加速平台，它集成了Web技术、REST API、可扩展数据服务和AI模型，以支持能源材料研究中数据和工作流的端到端生命周期，特别关注电化学储能[22通过结合SPA前端、FastAPI应用层、MongoDB/Ceph数据后端和开源Python客户端，该平台为面向FAIR原则的实验和计算数据存储库提供了交互式和程序化访问，降低了跨团队协作以及在电池科学中部署先进数据驱动方法的门槛。
从FAIR原则的角度来看，得益于结构化的元数据模型、持久标识符、明确的来源追踪、开放文档以及将项目、材料、工艺、参数、属性和来源等核心概念形式化的OWL本体，IEMAP在可发现性和可访问性维度上表现出极强的遵循性，并为数据的可重用性和可互操作性奠定了坚实基础[18当前局限性已得到充分表征：主要是缺乏原生的语义查询能力，且与外部单位和属性词汇表的对齐仅为部分实现。一份清晰的路线图通过将已发布的本体集成到验证和查询中、映射到既定词汇表以及尝试知识图谱后端来解决这些问题。路线图还包含另外两项内容：为项目记录铸造外部可解析的持久标识符，这将使平台能够被自动化的FAIR评估器访问；以及连接数据层的时序与元数据层，从而能够通过单一查询解析出同一成分的实验测量序列和原子级预测。
在可扩展性方面，平台的微服务架构允许每个组件（REST API、推理服务和数据服务）独立扩展；这些服务使用Docker进行容器化，并已准备好迁移至Kubernetes编排，以便在分布式或云原生环境中部署。在数据方面，MongoDB/Ceph的分离架构确保了无论原始数据量大小，元数据存储都能保持轻量化，而底层的ENEAGRID/CRESCO基础设施为存储增长和计算密集型推理提供了充足的余量。截至2026年5月，该平台在三个任务创新领域和四个合作伙伴机构中共有782条项目记录。
关于钠离子正极材料的案例研究展示了IEMAP如何承载并编排复杂的多尺度工作流，其中结合了DFT计算、精选元数据和geoCGNN模型，以探索庞大的成分和构型空间。在此示例中，IEMAP支持从头算数据的系统性摄取与版本管理，以及基于AI的掺杂NaMnO快速筛选₂衍生物，并对最有希望的候选材料进行针对性的量子力学验证，重现了将阳离子组成和空间分布与预测的稳定性和电压相关联的设计规则。由于从结构生成到模型推理和数据分析的整个工作流程都可以通过iemap-mi客户端进行复现和扩展，该平台充当了可重用的数字骨干，而非单一项目的存储库[27].
展望未来，支撑钠离子正极用例的相同架构模式和FAIR数据机制可迁移至其他电池相关材料类别，包括负极、固态和液态电解质、界面以及高熵或无序相。随着更多数据集和AI模型的整合，可能还包括生成式设计框架[28]，自主工作流引擎和异构数据上的语义搜索，IEMAP可以通过为可重用的、AI辅助的能源材料工作流提供一个国家级的、符合FAIR原则的数字骨干，从而为欧洲材料加速平台生态系统做出贡献，而未来的发展将侧重于更深层次的语义查询、与外部词汇表更强的互操作性以及更自动化的工作流编排。